客户成果丨新加坡国立大学《Advanced Materials》：一种有效控制单晶基神经形态忆阻器件导电细丝生长的新方案

脑启发式神经形态计算构架通过模拟人脑构造对信息数据的处理进行并行和分布式运算，并在保持高效运算的同时维持超低功耗，是一种有望突破传统“冯•诺依曼”计算构架的潜在框架。二端忆阻器由于其与生物突触在结构、行为、机制上高度类似，被视为理想的神经形态元件器件。然而，基于非晶/多晶氧化物的忆阻器件由于其随机的导电细丝形貌，突触权重（电导值）通常呈现出高度不对称的非线性迭代，从而加剧了外围电路系统的复杂性。为了实现高度线性和对称性的电导调制，急需发展一种有效调控导电细丝生长的方案以构筑高性能神经形态系统。

为了解决以上问题，新加坡国立大学材料科学与工程系的陈景升教授联合安徽大学宋东升教授、河北大学闫小兵教授、山西师范大学许小红教授利用外延单晶Hf0.5Zr0.5O2忆阻器设计了一种有效控制细丝生长的策略。相关成果以“Approaching the Ideal Linearity in Epitaxial Crystalline-Type Memristor by Controlling Filament Growth”为题发表在国际著名期刊《Advanced Materials》上。

图1 各类忆阻器的细丝生长原理。a）忆阻器硬件实现突触仿真以及人工神经网络的生物可行性。b) 常见非晶/多晶型忆阻器的细丝生长示意图。c）具有离子扩散限制层的非晶/多晶型忆阻器中的细丝生长示意图。d) 插入金属纳米颗粒的外延单晶型忆阻器的细丝生长示意图。

通过在外延Hf0.5Zr0.5O2薄膜中掺杂一层Cu纳米颗粒，破坏了Cu层上部Hf0.5Zr0.5O2薄膜的外延生长，从而形成限域的晶界。通过与Cu纳米颗粒的局域电场增强效应相结合，由于氧空位的晶格扩散势垒远远大于晶界扩散势垒，氧空位型导电细丝被有效限制于晶界内，从而能够获得近乎理想（NL=0.05）的线性更迭。

图2 单晶Hf0.5Zr0.5O2忆阻器的细丝形貌及阻变机制。a) 不同温度下的离子扩散过程。b) 一维扩散方程拟合的离子激活能参数。c) 初始的单晶Hf0.5Zr0.5O2忆阻器STEM横截面图像。d) 细丝形成后的单晶Hf0.5Zr0.5O2忆阻器STEM横截面图像。e) 通过Cu 纳米颗粒和 Hf0.5Zr0.5O2薄膜晶格失配形成的晶界。f) Cu 纳米颗粒对氧空位的局域电场增强效应。g) Cu原子取代Hf/Zr原子的Hf0.5Zr0.5O2晶体结构模型。

此外，利用器件的高度线性与对称性以及多级电导存储能力，成功演示了十进制运算以及高精度的人工神经网络。其中基于Cu掺杂单晶Hf0.5Zr0.5O2忆阻器构筑的神经网络在图像识别的精确度（95.3%）上仅比理想情况下（99.6%）低4%。本文利用在单晶薄膜内构筑限域晶界以控制细丝生长的策略为未来高性能阻变存储器与高精度神经形态硬件提供一种有效可行的方案。

图3 基于单晶Hf0.5Zr0.5O2忆阻器构筑的 Hopfield 神经网络。a) 20 个器件的电导增强/抑制行为。b)神经元的数学模型。C）HNN 架构示意图。d) 不同器件对Lenna 图像识别的完整演变过程。e) 不同器件的学习精度。

该工作通过使用TuoTuo Technology的无掩膜光刻机完成了单晶Hf0.5Zr0.5O2忆阻器的制备工作。该研究得到了新加坡教育部、新加坡科技研究局以及江苏省科技计划等项目的资助。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202401021