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东京大学 Nature 重大突破：晶圆级高迁移率 p 型硼碳氮，补齐二维芯片 p 型材料短板

近日，东京大学工学院化学系统专攻Vincent Tung教授课题组在新型单原子厚度p型半导体的化学气相沉积研究中取得最新进展，该研究成果以“Wafer-scale epitaxy growth of high-mobility p-type boron carbon nitride”为题发表在《Nature》上。

在这一从材料生长到晶圆级器件验证的突破性研究中，托托科技的无掩模版紫外光刻设备为BCN FET阵列的源极和漏极电极图形化提供了工艺支撑，助力团队完成从二维材料合成到高性能p型器件阵列验证的关键跨越。

摘要：

实现二维（2D）CMOS 技术长期以来面临的一个关键瓶颈，是缺乏高性能的 p 型半导体材料。较强的电子掺杂倾向、轨道局域化以及显著的空穴散射等因素，共同阻碍了稳定、高效 p 型二维材料的发展。该研究报道了硼碳氮（boron carbon nitride，BCN）作为一种高性能 p 型半导体的外延生长。通过调控单甲基氨硼烷（monomethyl ammonia borane，MMAB）和氨硼烷（ammonia borane，AB）的脱氢过程以及表面反应路径，研究人员克服了一个关键障碍，即 B、C 和 N 原子在供给过程中的空间和时间不匹配，这一问题会导致晶格均匀性降低。该研究最终实现了晶圆尺度的单层二维 BCN。其中，C 原子及 C 二聚体主要取代连续结晶、局部发生畸变的氮化硼晶格中的 N 位点，从而形成约 1.90 eV 的带隙。

在晶圆尺度制备的 p 型 BCN FET 阵列中，该研究实现了优异的器件性能，包括：场效应空穴迁移率：100 cm² V⁻¹ s⁻¹，开启电流：>0.9 mA μm⁻¹，开关比：10⁸，阈值电压：−0.45 V。这些性能超过了此前报道的大多数先进 p 型二维半导体。该研究建立了一个具有可扩展性和稳定性的 p 型 BCN 材料平台，为二维互补金属氧化物半导体（CMOS）以及三维单片集成互补电子器件的发展提供了一种新的材料体系。

工作内容：

该研究针对二维 CMOS 技术中高性能 p 型二维半导体材料不足的问题，开展了硼碳氮（boron carbon nitride，BCN）二维材料的晶圆尺度外延生长研究。BCN 是一种由 B、C 和 N 三种元素组成的二维材料，通过将 C 原子引入六方氮化硼（h-BN）晶格，可以显著改变原有 h-BN 的电子结构，使其从宽禁带绝缘体转变为具有适当带隙的二维半导体。为了实现 BCN 的大面积、高质量生长，该研究采用 monomethyl ammonia borane（MMAB）和 ammonia borane（AB）作为前驱体，并重点调控两种前驱体的脱氢过程以及后续的表面反应路径。由于 B、C 和 N 三种元素具有不同的化学反应活性和供给速率，传统生长过程中容易出现不同元素供给在时间和空间上的不匹配，从而造成成分不均匀和晶格缺陷。该研究通过优化前驱体反应过程，使 B、C、N 三种元素能够更加协调地参与晶体生长，最终实现了具有良好连续性和均匀性的晶圆尺度单层 BCN 外延薄膜。

在实现大面积 BCN 生长的基础上，该研究进一步利用高分辨率扫描透射电子显微镜对 BCN 进行了原子尺度结构表征，以确定 C 原子在 BN 晶格中的具体占位方式以及 BCN 的局部晶格结构。原子分辨率图像表明，所获得的 BCN 并不是由独立的 BN 和碳材料区域简单拼接而成，而是在连续的六方 BN 晶格中形成 C 原子的取代结构。其中，C 原子以及由相邻 C 原子形成的 C 二聚体主要取代 BN 晶格中的 N 位点。由于 C 与 N 在原子尺寸、成键特性以及电子结构方面存在差异，这种取代会引起局部键长和键角变化，并导致一定程度的晶格畸变。然而，整体晶格仍然保持连续的二维晶体结构。这一结果从原子尺度直接证明了 C 原子能够稳定地进入 BN 晶格，并为后续 BCN 半导体电子结构的形成提供了结构基础。

为了进一步确认 BCN 薄膜在不同尺度下的结构完整性和组成均匀性，该研究对所制备的薄膜进行了系统的多尺度表征。通过显微结构观察和光谱分析，可以确认 BCN 薄膜具有良好的连续性，并能够在较大面积范围内保持相对均匀的材料组成。同时，相关化学和光谱表征进一步验证了 B、C 和 N 三种元素在薄膜中的存在及其化学键合状态。通过将原子尺度的结构表征与微米乃至晶圆尺度的形貌和组成分析相结合，该研究证明所获得的 BCN 并非仅在局部区域形成，而是能够实现较大面积、连续且具有较好均匀性的二维晶体生长。这为进一步开展 BCN 的电子结构研究和晶体管器件制备奠定了材料基础。

在确认 BCN 的晶体结构和材料质量之后，该研究进一步研究了其电子结构以及半导体性质。理论计算和实验表征结果表明，C 原子取代 BN 晶格中的 N 位点后，会显著改变原有 h-BN 的电子结构，使材料的带隙明显降低。该研究获得的 BCN 具有约 1.90 eV 的带隙，相比于具有超宽带隙的 h-BN，更适合用于半导体电子器件。同时，C 的引入改变了费米能级附近的电子态分布，使 BCN 表现出明显的 p 型输运特性。因此，该研究不仅实现了 BCN 的结构可控生长，而且建立了材料组成、局部晶格结构与电子性质之间的联系，说明通过 C 对 BN 晶格进行特定位置的取代，可以获得具有适当带隙和 p 型导电特性的二维半导体材料。

为了验证 BCN 作为二维半导体材料的实际应用潜力，该研究进一步制备了基于 BCN 的 p 型场效应晶体管，并对其电学输运性能进行了系统评价。器件采用 BCN 作为沟道材料，并使用 20 nm HfO₂ 作为栅介质，通过栅极电压对沟道中的空穴载流子进行调控。器件表现出明显且稳定的 p 型场效应输运行为，并获得了较高的空穴迁移率和较大的驱动电流。最佳器件的空穴场效应迁移率达到约 100 cm² V⁻¹ s⁻¹，开启电流超过 0.9 mA μm⁻¹，开关比达到 10⁸，阈值电压约为 −0.45 V。这些结果表明，该研究获得的 BCN 不仅在材料层面具有合适的带隙和 p 型特性，而且能够实现高性能的晶体管器件，为构建具有互补逻辑功能的二维 CMOS 器件提供了重要的 p 型材料基础。