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客户成果丨新加坡国立大学《Advanced Materials》：可调控晶体反演对称破缺诱导的自旋轨道矩

新加坡国立大学材料科学与工程学院Jingsheng CHEN教授团队在氧化物自旋电子领域取得最新进展。近期，该项研究成果以“Spin-orbit torque induced by switchable crystal inversion symmetry breaking”为题发表于国际学术期刊Advanced Materials。

自旋电子器件是后摩尔时代实现高速度、高密度、低功耗性能需求的重要技术路线之一。其采用磁性材料作为信息载体，通过对磁体磁矩方向的调控实现信息的存储与操控。目前，主流的磁矩调控机制为自旋轨道矩（spin-orbit torque, SOT）效应。该方法通过引入强自旋轨道耦合的材料层，在外加电流作用下激发自旋流。自旋流与临近磁体磁矩相互作用，实现对磁矩方向的调控。SOT 的产生效率则由两个关键因素决定：自旋轨道耦合（Spin-orbital coupling，SOC）的强度与反演对称性的破缺程度。

在具有中心对称性的材料中，自旋能带通常简并，无法产生净自旋流。而当反演对称性被打破时，如表面、界面或晶体内部存在非对称势场，能带将发生自旋劈裂，典型代表为 Rashba 效应和 Dresselhaus 效应。近年来，研究者发现，除了界面处的空间反演对称性破缺外，晶体内部的本征反演对称性破缺（Inversion symmetry breaking, ISB）也能显著影响自旋劈裂的幅度。若能在材料中引入额外的晶体ISB，并使其能量尺度超过 SOC 能量，则可实现对 SOT 效率的显著增强。

然而，如何在薄膜材料中实现晶体 ISB 的可逆、非易失调控，一直是该领域的技术瓶颈。传统方法如应变、组分梯度或缺陷引入均难以实现动态调控。针对这一难题，新加坡国立大学的Jingsheng CHEN教授团队选择强关联氧化物 SrRuO3 （SRO）作为 SOT 源层，铁电材料 BiFeO3 （BFO）或 BaTiO3（BTO）作为调控层，系统研究了BFO和BTO材料中的铁电极化对 SRO 晶体结构及 SOT 效率的影响。

SRO是一种典型的 4d 过渡金属氧化物，具有强 SOC、金属性导电性和铁磁性（居里温度约 155 K）。其晶体结构为畸变钙钛矿，对晶格畸变非常敏感。BFO是一种室温多铁材料，具有巨大的铁电极化，是实现电场调控功能的理想选择。作者采用脉冲激光沉积法在 SrTiO3 （STO）单晶衬底上依次生长 SRO 和 BFO薄膜。SRO 厚度在 15 到 50 个晶胞之间变化，BFO 厚度固定为 30 nm。为观察铁电极化对 SRO 晶体结构的影响，作者首先通过压电力显微镜（Piezoresponse force microscopy，PFM）技术对 BFO 进行局域极化翻转，随后利用扫描透射电子显微镜（Scanning Transmission Electron Microscope，STEM）技术对 SRO/BFO 界面进行原子分辨率成像。

如图1所示，通过对每个晶胞中 B 位原子（Ru 或 Fe）相对于 A 位原子（Sr 或 Bi）的位移以及 c/a 比率的统计分析，得出：当 BFO 极化为“向下”（指向衬底）时，SRO 中靠近界面的前 5 个晶胞出现明显的 c/a 比率下降，从体相值约 1.04 降至约 0.98，并在 5 个晶胞后逐渐恢复；当 BFO 极化为“向上”时，SRO 的 c/a 比率无明显变化，保持约 1.04。这一晶格畸变在以往研究中从未被报道，其原因为BFO 的铁电场在静电屏蔽长度内诱导 Ru 离子发生偏心位移，从而改变了 SRO 的局部晶格四方度。这种由铁电诱导的、沿厚度方向非均匀分布的 c/a 变化，在 SRO 层中形成了一种可开关的晶体反演对称性破缺。

图1 铁电极化诱导的SRO中额外的反演对称破缺。

为评估该新型晶体 ISB 对 SOT 的影响，作者将 SRO/BFO 薄膜加工成霍尔器件，并在 140 K（SRO 处于面内磁各向异性状态）下进行二次谐波电学测试。如图2所示，测试结果表明，在铁电“向下”极化（存在晶体 ISB）情况下，SOT效率约为 52×10⁻¹⁰ Oe·A⁻¹·m²；而在铁电“向上”极化（无晶体 ISB）情况下，SOT效率约为 32×10⁻¹⁰ Oe·A⁻¹·m²。该对比表明，额外存在的晶体ISB将SOT效率提升了超过 60%。并且，通过交替设置 BFO 极化方向，SOT 效率可在两个值之间稳定切换，表明该调控归因于铁电态而非结构损伤。

为排除额外可能机制的影响，研究团队还进行了一系列排除实验：1）厚度依赖实验。在 15 至 50 u.c. 范围内，SOT 效率的“开关比”随厚度减小而增大，说明晶体 ISB 仅作用于界面附近约 5 u.c. 范围内，厚度越薄，界面效应占比越高。2）SRO/BTO体系实验。该体系中同样观察到“向下”极化下 SOT 效率显著高于“向上”极化，且数值与 BFO 体系高度一致。由于BTO不存在反铁磁性，这表明 BFO 的反铁磁序对 SOT 调控几乎没有贡献。3）单层 SRO 样品实验。在没有铁电层的 SRO/STO 单层膜中，测量得到的 SOT效率与“向上”极化下的 SRO/BFO、SRO/BTO 样品几乎相同。这说明铁电“向上”极化下的 SOT 主要来自 SRO/STO 界面的固有晶格畸变，而非 SRO/BFO 界面的 Rashba 效应。

图2 铁电极化对SRO中SOT效率的可重复调控。

图3异质结厚度和铁电材料对SOT效率调控效果的影响。

为了从理论上验证和理解上述实验现象，研究团队还进行了基于密度泛函理论的第一性原理计算。构建了 BFO/SRO 异质结模型，模拟了两种极化状态下的原子结构，并计算了 SRO 的自旋霍尔电导率。通过分析自旋贝里曲率的分布，发现 c/a 比的减小导致了费米能级附近能带近简并交叉的增加，从而增强了贝里曲率，提高了本征 SOT 效率。

本工作不仅突破了传统界面 Rashba 电场调控的限制，提供了一种全新的基于晶格畸变的 SOT 调控手段，还展示了铁电材料在调控强关联氧化物物性方面的巨大潜力。未来，这一机制有望推广到其他具有强 SOC 和晶格应变敏感性的氧化物体系，如 SrIrO3、CaRuO3 等。此外，若能与更薄的 SRO 层（如 5 u.c.）或更高极化的铁电材料结合，SOT 调控幅度有望进一步提升，为低功耗、高性能的自旋电子器件（如自旋存储器件、自旋逻辑器件、神经形态器件等）提供重要的材料和物理基础。