客户成果丨华南师范大学《Advanced Optical Materials》：各向异性驱动的Ta₂PdS₆/ReSe₂范德瓦尔斯异质结光电探测器中的载流子

华南师范大学电子科学与工程学院（微电子学院）陈祖信、高伟团队，中南大学陈雪晨副教授，华南理工大学谢弘超教授通过“取向-堆垛工程”在二维全各项异性器件领域中取得最新进展，该研究成果以“Anisotropy-Driven Carrier Transport Modulation in Stacking-Engineered Ta2PdS6/ReSe2 van der Waals Heterostructures Photodetectors”为题发表在《Advanced Optical Materials》上。

摘要

基于各向异性/各向异性（即全各向异性）范德华异质结（vdWHs）的偏振敏感光电探测，在小型化多功能光电子器件领域具有巨大的应用潜力。然而，由于偏振比低（< 10）以及对性能主控机制的理解尚不深入，该领域的研究进展受到了限制。在本研究中，我们通过设计具有取向定制结构I型 Ta2PdS6/ReSe2 范德华异质结，并引入单边耗尽区来调控载流子传输动力学，从而解决了上述难题。通过系统对比平行与垂直堆叠配置，研究发现平行配置在 635 nm 光照下表现出卓越的自驱动性能：其响应度达到482 mA/W，比探测率为1.0 × 1012 Jones，且偏振比高达11.21。该偏振比比其垂直配置以及其他已报道的全各向异性范德华异质结高出近一个数量级。机理研究表明，性能的显著提升归因于两项因素的协同效应：一是载流子在两种材料中均沿扶手椅（armchair）方向实现了路径优化，二是缩窄的过渡区增强了内建电场；两者共同抑制了层间非辐射复合，并促进了光生载流子的高效提取。最后，该器件在偏振敏感单像素成像及偏振编码光通信系统中的集成应用，证明了该方案的通用性。本研究结果表明，取向工程是释放二维全各向异性范德华异质结在下一代多功能光电平台中潜力的关键策略。

图文导读

图1. 平行与垂直构型下Ta2PdS6/ReSe2范德华异质结光电晶体管的结构示意图与光响应特性。a) 平行构型下Ta2PdS6/ReSe2的三维结构示意图。b) 平行构型下对数坐标的暗态与光照电流-电压曲线及c) 635 nm激光在不同功率密度下的时间分辨光响应曲线。d) 垂直构型下Ta₂PdS₆/ReSe₂的三维结构示意图。e) 垂直构型下对数坐标的暗态与光照电流-电压曲线及f) 635 nm激光在不同功率密度下的时间分辨光响应曲线。g) 在635 nm光照（P = 45.03 mW·cm⁻²）、0.25 Hz调制频率下两种堆叠构型的响应时间对比。h) 两种堆叠构型的短路电流随光功率密度的变化关系。i) 平行构型Ta2PdS6/ReSe2范德华异质结在零偏压下的宽带光谱响应。

通过对比平行(0°)与垂直(90°)两种堆叠取向的Ta2PdS6/ReSe2范德华异质结，深入探讨了取向工程对器件性能的影响。实验利用干法转移技术实现了高质量的界面构筑，拉曼光谱中的“淬灭”现象证实了两层材料间强烈的电学耦合。在电学特性方面，由于平行配置完美对齐了两种材料在扶手椅(Armchair )方向上的电荷传输优势，其整流比高达 6.6 × 103，且展现出优异的栅极调控能力。在光电探测应用中，该平行架构在自驱动模式下不仅实现了高达 4.9 × 103的光暗比，其响应速度(约100 ms量级)也显著优于垂直架构。得益于Ta2PdS6的窄带隙特性，该器件表现出从405 nm 到1550 nm的超宽光谱响应能力。

图2. 两种不同堆叠构型Ta2PdS6/ReSe2范德华异质结的光电流机理与自驱动光电探测性能。a) 平行堆叠构型Ta2PdS6/ReSe2异质结在638 nm光照、Vds = 0 V条件下的扫描光电流成像图。b) 器件I的光电流空间分布图，插图为对应的开尔文探针力显微镜电势分布剖面。c) 平行堆叠构型Ta2PdS6/ReSe2异质结在可见光照射下的能带对齐示意图。d) 垂直堆叠构型Ta2PdS6/ReSe2异质结在638 nm光照、Vds = 0 V条件下的扫描光电流成像图。e) 器件II的光电流空间分布图。f) 垂直堆叠构型Ta2PdS6/ReSe2异质结在可见光照射下的能带对齐示意图。g) 响应度（R）、h) 外量子效率（EQE）和 i) 比探测率（D*）随光照功率密度的变化关系（635 nm光照，Vds = 0 V，对应器件I和II）。

通过SPCM和KPFM详尽分析了Ta2PdS6/ReSe2异质结的微观机制，证实了平行堆叠架构能诱导更强的界面内建电场（35 mV）。基于这种取向工程，器件形成了具有单边耗尽区的 Type-I 型能带对齐，使 Ta2PdS6 成为高效的载流子选择性接触层，极大地抑制了层间复合。实验结果表明，平行模式器件在自驱动条件下实现了卓越的光电性能，其响应度（482 mA/W）和比探测率（1.0 × 1012 Jones）比垂直模式高出一个数量级，且45° 中间态器件的性能进一步验证了载流子传输与堆叠角度的强相关性。这种通过取向调控电荷动力学的策略，为开发高性能、宽波段且具有偏振敏感性的二维光电探测器奠定了理论与实验基础。

图3. 自驱动偏振敏感光电探测性能及与其他报道的对比：两种不同堆叠构型Ta2PdS6/ReSe2异质结在635 nm光照下的表现。a) 平行构型Ta2PdS6/ReSe2异质结在635 nm偏振光（P = 7.55 mW·cm-2）照射下的偏振依赖光响应，偏振角从0°变化至360°。b) 提取的光电流和c) 响应度（R）随偏振角变化关系及对应拟合曲线（平行堆叠构型，635 nm光照）。d) 垂直构型Ta2PdS6/ReSe2异质结在635 nm偏振光（P = 7.55 mW·cm-2）照射下的自驱动偏振依赖光响应，偏振角从0°变化至360°。e) 提取的光电流和f) 光响应度（R）随偏振角变化关系及对应拟合曲线（垂直堆叠构型，635 nm光照）。g) 基于先进二维各向异性/各向同性及各向异性/各向异性范德华异质结的自驱动偏振敏感光电探测器在635 nm光照下的偏振比对比。

实验通过旋转线偏振光角度发现，两种配置均展现出与晶体对称性一致180° 周期性响应。通过极坐标拟合发现，光电流最大值始终沿 ReSe2 的 AC 方向分布，这是由该材料在该方向上极高的吸收系数和迁移率决定的。平行模式器件凭借堆叠取向与材料本征各向异性的完美耦合，实现了高达11.21的偏振比，以及显著增强的响应度各向异性。机理上，这种提升源于平行取向增强了界面内建电场的耦合效率并优化了光生载流子的提取路径。性能对比图明确证实，该平行模式Ta2PdS6/ReSe2探测器在偏振比这一核心指标上处于国际领先水平，为开发高性能、自驱动偏振敏感光电子器件提供了极具竞争力的方案。

该工作通过使用TuoTuo Technology（UV Litho-ACA）的无掩模光刻机完成了Ta2PdS6/ReSe2异质结的接触铬金电极制备工作。

作者信息介绍：华南师范大学硕士生韩燕和华南师范大学光电子科学与工程学院博士后郑涛为文章的共同第一作者，中南大学陈雪晨副教授，华南理工大学谢弘超教授，华南师范大学高伟副研究员和陈祖信副研究员为论文的共同通讯作者。

此项研究工作获得国家自然科学基金、广州市科技计划项目、中央高校基本科研业务费专项资金、国家自然科学基金优秀青年科学基金项目（海外）、广东省量子科学战略专项以及广东省重点领域研发计划/广东省自然科学基金的支持。

文献链接：

https://doi.org/10.1002/adom.202502956