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客户成果丨东华大学《Advanced Science》：基于全水凝胶的有机电化学晶体管用于植入式生理信号监测

东华大学材料科学与工程学院王刚、孙恒达研究员联合上海交通大学医学院附属第九人民医院姜虹教授在可植入生物电子领域取得最新进展，该研究成果以“All-Hydrogel-Based Organic Electrochemical Transistors for Implantable Physiological Signal Monitoring”为题发表在《Advanced Science》上。

有机电化学晶体管（OECT）因其能将离子信号转换为放大的电子信号，在生物接口与健康监测领域展现出巨大潜力。然而，传统OECT材料与生物组织间的机械性能不匹配，易引发炎症反应、信号衰减或器件失效，限制了其在长期植入式监测中的应用。团队通过离子液体介导的相分离策略，成功开发出一种新型n型耗尽型半导体水凝胶（PAIh），并构建了全水凝胶OECT，独特地结合了高效离子-电子耦合传输与类似生物组织的柔软度。全水凝胶OECT具备高跨导（43 mS）、优异机械柔韧性（1500次弯曲循环后性能保持80%）与良好生物相容性，能够实现对人体眼电与心电信号的实时监测，同时支持大鼠皮下长期植入，以记录伤害性刺激与心电信号。该研究提供了一种可靠的材料与器件策略用于多模态生理信号监测、疼痛评估以及可植入精准生物电子治疗。

1. n型耗尽型半导体水凝胶材料设计

团队基于聚苯并二呋喃酮（PBFDO）半导体聚合物，通过离子液体[EMIM]+ [TFSI]−诱导的相分离策略，制备出兼具高导电性与组织级柔软性的 n 型耗尽型半导体水凝胶（PAIh）。该材料在 365 nm 紫外光照射下实现原位交联固化，并支持图案化加工，为后续生物电子器件制备与集成提供了关键基础。

图1 a) 用于制备PAIh半导体水凝胶的前驱溶液组成。 b) PAIh半导体水凝胶结构和基于水凝胶的OECTs的示意图。 c) PAIh半导体水凝胶附着在人类手背的照片。 d) 具有不同IL与PBFDO质量比的PAIh水凝胶的拉曼光谱。 e) 基于PAIh水凝胶的OECTs在植入式生物信号监测中的应用。

2. 电学与力学性能调控

通过调控离子液体和交联剂含量，团队实现了PAIh半导体水凝胶的电学与力学协同优化。导电率可达36.9 S cm-1，相应的断裂应变为69%，柔软度接近生物组织，为植入式生物电子器件的稳定运行提供保障。

图2 PAIh在不同 a) 离子液体（IL）和 d) MBA含量下的导电性。PAIh 在不同 b) 离子液体（IL）和 e) MBA含量下的应力-应变曲线，以及对应的 c) IL和 f) MBA含量下的杨氏模量与断裂应变。

3. 全水凝胶OECT器件构建

基于PAIh半导体水凝胶，团队成功构建了由水凝胶衬底、水凝胶半导体、水凝胶电解质及柔性纳米线电极组成的OECT器件。该器件表现出优异的电学放大能力，开关比为104，峰值跨导高达43 mS。器件具有良好的工作稳定性，在5 mm弯曲半径下经过 1000 次弯曲循环后仍能保持约80%的跨导性能。同时，全水凝胶OECT具备良好的阵列可扩展性和逻辑电路构建能力，成功实现了NAND和NOR等基本逻辑功能，为柔性、植入式生物电子系统的集成应用提供了重要基础。

图3 a) 基于PAIh的水凝胶OECT的转移特性曲线和跨导（VD = 0.6 V）以及 b) 输出特性曲线。器件的尺寸设置为W = 1000 µm，L = 100 µm和d = 4.5 ± 0.8 µm。c) IL对具有不同AAm含量的PAIh基水凝胶OECT跨导的影响。d) 具有不同IL与PBFDO质量比的PAIh基水凝胶OECT性能，以跨导和µC*表征。e) PAIh的归一化原位电化学 UV–vis光谱，IL与PBFDO质量比为0.4，VG从0.2变到−0.7 V。f) 水凝胶OECT器件在5 mm弯曲半径下的弯曲循环稳定性。g) 基于水凝胶OECT的NAND和NOR逻辑电路的构建，左侧显示电路连接，右侧显示数字信号处理测试。

4. 体外和体内生物相容性

生物相容性是植入式器件应用的核心前提。细胞实验中，成纤维细胞和巨噬细胞存活率均超过99%，未观察到明显细胞毒性或氧化应激。大鼠皮下植入4周后，主要器官及植入区域组织结构正常，未出现明显炎症或纤维化反应。体外与体内实验结果表明，该水凝胶OECT及其各组成部分均表现出良好的生物相容性，验证了器件长期植入的安全性。

图4 a) 使用水凝胶OECT提取物培养72小时后的NIH-3T3细胞活/死染色（绿色荧光代表活细胞，红色荧光代表死细胞）。b) 使用水凝胶OECT提取物处理24小时后NIH-3T3和RAW264.7细胞内的ROS检测。c) 使用OECT提取物培养72小时后的NIH-3T3和 RAW264.7细胞的细胞活力检测。d) 检测经水凝胶OECT提取物处理的RAW264.7细胞培养基中IL-6和e) TNF-α的水平。f) 大鼠皮下植入OECT装置4周后收集的心、肝、脾、肺、肾和脑组织的H&E染色图像，包含PAIh、Ag-Au NWs电极以及NaPF6/PAAm水凝胶电解质等所有结构组件。所有比例尺均为100 µm。

5. 生物传感与植入式生理信号监测

基于水凝胶OECT实现了对多种生物信号的高灵敏检测与放大。该器件可用于葡萄糖检测，展现出稳定的电流响应。同时，器件能够在皮肤表面实现人体心电与眼电信号的实时采集。在大鼠皮下植入实验中，该OECT成功记录了伤害性刺激及心电信号，植入一周后信号幅值仍保持稳定，验证了其在长期植入式生理监测中的应用潜力。

图5 a) 基于水凝胶的葡萄糖传感性能。b) 使用水凝胶OECT记录的水平眼球运动EOG 信号，插图显示了电路连接。c) 用于监测大鼠生理信号的皮下植入水凝胶OECT装置的示意图，放置在背部。对于对应痛觉刺激的电位变化测量，参比电极放置在背部上部。对于ECG测量，放置在上腹部。d) 用于生理信号监测的皮下植入水凝胶OECT装置在老鼠背部皮下植入的照片，比例尺：2 cm。e) 由间歇性机械夹持大鼠后肢（间隔 5 s）触发的背部痛觉刺激电位引起的ID变化。f) 大鼠皮下注射生理盐水和PFA后的ID变化。g) 皮下植入装置监测大鼠的ECG信号初始状态，h) 一周后。所有装置均在VD为0.6 V时进行测试。