客户成果丨南方科技大学《Advanced Materials》：用于精确界面重构和极性拓扑的撕裂堆叠扭曲SrTiO₃ 莫尔超晶格

南方科技大学材料科学与工程系李江宇、黎长建团队在氧化物扭转电子学研究中取得最新进展，该研究成果以“Tear-and-stack" twisted SrTiO3 moiré superlattices for precise interfacial reconstruction and polar topology”为题发表在《Advanced Materials》上。

基于范德华材料的扭转电子学是近年来发展最迅速的学科之一。通过调控扭转角度，摩尔超晶格展示出新奇的电子结构与拓扑物态，为凝聚态物理打开新的路径，并在低功耗存储、计算应用方面潜力巨大。对比二维材料，钙钛矿氧化物因其丰富可调的物理性质，如磁性、铁电以及超导等特性，众多理论研究预测了在扭转氧化物体系中能展现出极性拓扑结构、摩尔磁性等新奇物性，并且已有初步实验证实。

从制备方面，由于钙钛矿氧化物表面悬挂键的存在，即使在自支撑薄膜中，其与衬底之间仍然具有较强的层间粘附作用，导致在控制扭转角度及提升扭转氧化物异质界面方面困难重重。该问题是在探究非范德华材料体系扭转电子学的关键技术挑战。

为了解决这一问题，南方科技大学李江宇、黎长建团队与南京大学李宇豪博士合作，借鉴二维材料中常用的“撕裂-堆叠”法，并结合快速退火工艺制备了具有高质量界面接触的双层扭转SrTiO3薄膜，实现了扭转角度的精确（0.1°）控制和优异的界面质量。在高质量摩尔超晶格中，研究团队还结合变焦STEM的应变分析以及界面结构分析，发现界面应变分布局限在±1 nm。在界面应变作用下，通过挠曲电效应，诱导出极性涡旋阵列。现有研究结果表明降低上下组成层厚度（小于等于1 nm）是最大利用氧化物扭转界面新奇物性的必要条件。

图1. (a) “撕裂-堆叠”法制备工艺流程。(b) 9.0°扭转的STO原子模型；其对应的AA与AB堆叠模型如右图所示。(c-e) 分别为扭转角为9.0°、4.0°及3.4°的扭转双层STO的HAADF-STEM图。

为解决钙钛矿氧化物的角度控制以及界面接触问题，该团队提出了使用“撕裂-堆叠”法，并结合快速退火工艺制备了具有高质量界面接触的双层扭转SrTiO3薄膜，实现了扭转角度的精确（0.1°）控制和优异的界面质量。

图2. (a, b) 沿[100]晶带轴从顶层(a)与底层(b)STO观测所得的扭转界面原子分辨率HAADF-STEM图像；红色与蓝色球体分别代表Sr和Ti原子；比例尺为1 nm。(c) 界面区域逐个晶胞的c/a比值分布图。(d) HAADF-STEM图像及对应的Sr (e)、Ti (f)与“Sr+Ti” (g) EDS元素分布图；比例尺为1 nm。

为系统的验证STO扭转界面的接触质量，该团队还开展了界面HAADF成像与原子级分辨的EDS元素分布分析，结果证实了上下STO之间形成了无间隙的原子级接触。基于逐个晶胞c/a比值分析进一步发现，界面两侧各约2个单胞(约0.8 nm)范围内，沿c轴方向的晶格显著的被拉长，表明扭转诱导的结构重构被严格的限制在这一狭窄的区域。

图3. (a) 单层STO薄膜厚度为3 nm及(b) 0.8 nm的扭转双层STO的HAADF图；比例尺为2 nm。

为探索“撕裂+堆叠”法制备氧化物摩尔超晶格的厚度极限，团队制备了3 nm和0.8 nm的扭转双层STO样品（图3）。3 nm样品仍能形成清晰的摩尔超晶格，而当厚度将至0.8 nm时，尽管摩尔条纹依然可见，但其中已经出现明显的非晶区域。考虑到界面重构的厚度作用范围，体现了氧化物扭转电子学的可能性以及进一步提升界面质量的必要性。

该工作中通过使用TuoTuoTechnology的无掩模光刻机做了所有关于制备mask的工作。

作者信息介绍：文章的第一作者为南方科技大学材料科学与工程系博士生张英利和硕士研究生葛锦昕；李江宇讲席教授、黎长建副教授以及南京大学李宇豪副研究员为论文的共同通讯作者，南方科技大学黄博远副教授和湖南大学钟高阔教授也对该工作提供了指导。以上工作受到国家自然科学基金委面上项目、广东省信息功能氧化物材料与器件重点实验室的支持。

论文链接：http://doi.org/10.1002/adma.202519300